فهرست مطالب

چكيده…………………………………………………………………………. 1

پیش گفتار…………………………………………………………………… 2

برای دانلود رایگان قسمت های بیشتراز فایل به انتهای مطلب مراجعه کنید

فصل اول: نظريه تابعي چگالي

از آنجایی­که پژوهش حاضر مربوط به شبيه­سازي نظري سامانه­هاي واقعي مورد استفاده در فن‌آوري­هاي قابل سنجش مي­باشد، از روش­هاي بكارگيري شده و مؤثر براي موفقيت اين مطالعه استفاده مي­كنيم. براي درك خواص حالت پايه الكتروني سامانه، از روش محاسبات اوليه[1] بر پايه نظريه تابعي چگالي (DFT) بهره گرفته­ايم. گرچه كارآيي نظريه تابعي چگالي شناخته شده است اما براي در نظر گرفتن خصوصيت­هاي حالت برانگيخته، مربوط به برانگيختگي­هاي طبيعي و بار نظیر انتشار و جذب اپتیکی، مجبور به استفاده از نظريه اختلال بس- ­ذره­اي(MBPT) خواهيم بود.بنابراين اين بخش و بخش بعدي را با خلاصه­ای از بعضي ويژگي­هاي مهم و البته شناخته شده مربوط به روش­هاي DFT و MBPT مورد استفاده در كدهاي كامپيوتري، براي سامانه مورد نظر دنبال مي‌كنيم.

1-2 مسئله بس- ­ذره­اي

يكي از اهداف فيزيك ماده چگال، مطالعه نظري خواص الكتروني مواد است. درك رفتار سامانه­ها، اعم از اتم­ها، مولكول­ها و نانو ساختارها براي سامانه­هاي توده­اي پيچيده، مربوط به حل معادله شرودينگر است كه حل اين معادله، وظيفه اصلي و اساسي مسئله بس­- ذره­اي است. از آنجایی­كه برهم­كنش كولنی يا الكترواستاتيك بين الكترون­ها خيلي قوي است، حل تحليلي اين معادله تنها براي تعداد كمي از سامانه­هاي بسيار ساده ممكن است و بطور خاص راه­حل عددي را تنها مي­توان براي تعداد كمي از اتم­ها و مولكول­ها، بدست آورد. مسئله اصلي و پیچیده محاسباتي در ماهيت بس- ­ذره­اي هاميلتوني H نهفته است و كنترل هر سامانه تشكيل شده توسط الكترون­ها (كه با مختصات (مكان و اسپين) {ri}، تكانه pi، جرم mi نمايش داده مي­شود) و هسته اتمي (كه با مختصات {RI} و تكانه PI با جرم MI و بار اتمي ZI  مشخص شده است)، را بعهده دارد:

با توجه به تعداد زياد برهم­كنش­هاي موجود در اين مسئله، حل كردن آن حتي امروزه براي قوي­ترين ابر كامپيوترها، بسيار مشكل است. بنابراين محققان براي پيدا كردن بعضي از تقريب­ها كه به سادگي اين عمل را انجام دهد، تلاش­هاي زيادي را انجام داده­اند. اولين آن­ها، كه توسط بورن و اپنهايمر[2] در سال 1927 بيان شد[1]، سلسله مراتبي از تقريب را با توجه به مقياس­هاي مختلف انرژي معرفي مي­كند. تقريب بورن- اپنهايمر يا تقريب بي­درو، در واقع تمايل به جداسازي درجات هسته­اي و الكتروني دارد. از آنجایی­كه الكترون­ها بسيار سريع­تر از هسته حركت مي­كنند، مي­توان فرض كرد كه براي پيكربندي هسته­اي داده شده، الكترون­ها در پايين­ترين حالت انرژي قرار دارند: الكترون­ها و هسته­ها در انرژي­ها و مقياس زماني مختلفي حركت مي­كنند بطوری­كه الكترون­ها بطور بي­درو حركت هسته­ها را دنبال مي­كنند. بنابراين با توجه به تقريب بورن- اپنهايمر، مي­توانيم متغير الكتروني را از هسته­اي جدا كنيم و تابع موج بس- ذره­اي را بصورت مشاركت دو جمله بنويسيم:

(در جملات جمع، انرژي جنبشي توسط T و انرژي پتانسيل توسط V جايگزين شده است) بصورت دو معادله زوج شده، از يكديگر جدا مي­شوند:

بطوري­كه خواص الكترون­ها بصورت پارامتري وابسته به چارچوب­هاي هسته­اي{RI} است. از آنجایی­كه هسته­ها (يا يون­ها) مي­توانند منجمد فرض شوند، مي­توان مشاهده کرد كه پتانسيل يوني بصورت يك پارامتر در معادله الكتروني، معادله (1-6)، وارد مي­شود و همچنين الكترون­ها در معادله يوني مشابهي برحسب جمله پارامتري بي­درو انرژي C({R}) وارد مي­شود. بايد توجه داشت كه جمله انرژي CR، يك عملگر است كه روي تابع موج هسته­اي عمل مي­كند و بطور كلي بسيار كوچك است و عمدتاً ناديده گرفته مي­شود. پس با وجود اين­كه معادله الكتروني از همتاي يوني­اش جدا شده است، هنوز سوال ديگري وجود دارد: از دیدگاه كوانتومي، به چه صورت معادله ويژه مقداري الكتروني كه برهم­كنش بين 1023  الكترون (با Vee) در مواد را توصيف مي­كند، را حل كنيم. دوباره با يك معادله شرودينگر بس- ذره­اي سروكار خواهيم داشت!.

روش­هاي مختلفي در طول قرن گذشته، در راهی درست اما ساده، براي در نظر گرفتن برهم­كنش الكترون­ها، پيشنهاد شده است. بسياري از نظريه­هاي تقريبي، مربوط به پيدا كردن يك تقريب تك- ذره خوب براي جمله کولنی است. اولين تلاش مربوط به هارتري[3] در سال 1928 است[2]. ويژگي­هاي اصلي تقريب هارتري عبارتند از:

  • پتانسيل کولنی غير موضعي با پتانسيل کولنی موضعي (پتانسيل هارتري) كه توسط كل الكترون­ها ميانگين­گيري شده است، جايگزين مي­شود.
  • تابع موج الكتروني بس- ذره­اي j({r},{R}) بصورت حاصل­ضرب N تابع موج تك- ذره، كه معادله شرودينگر تك- ذره را ارضاء مي­كند، جدا شده است.

(گرچه تقريب هارتري نتايج قابل قبولي را ارائه مي­دهد، اما علاوه بر اين­كه اثرات تبادلي و همبستگي بين الكترون­ها را ناديده مي­گيرد، همچنين اصل طرد پائولي (اثر مولفه اسپيني) را در نظر نمي­گيرد.

با توجه به خاصيت پاد متقارني تابع موج نسبت به تعويض هر دو الكترون، مي­توان با درج كردن آمار فرمي ديراك، تابع موج را بصورت يك دترمينان اسليتر برحسب توابع موج تك- ذره بيان كرد.

با اصلاح پتانسيل هارتري و در نظر گرفتن اسپين الكترون­ها مي­توان به اصطلاح روش هارتري فوك را بدست آورد كه يك جمله اضافي غير موضعي وابسته به اسپين در هاميلتوني ظاهر مي­شود[3].

در اين رويكرد جديد از مشاركت تبادلي Vx، مي­توان پيش­بيني­ انرژي­هاي كل براي اتم­ها و مولكول­ها را بهبود ­بخشيد اما آن در توصيف سامانه­هاي حالت جامد شكست مي­خورد بطوري­كه گاف انرژي مربوط به عايق­ها و نيمرساناها را بيش از اندازه در نظر مي­گيرد. روش­هاي مربوط به هارتري فوك، همبستگي بين الكترون­ها با اسپين مخالف و بنابراين استتار را در نظر نمي­گيرند. يك امكان براي رفتن به آن­سوي تقريب هارتري فوك و محاسبه همبستگي بين الكترون­ها، استفاده از روش برهم‌كنش پيكربندي[4] (CI) است[4]. در اين روش مجموعه­اي از دترمينان­هاي اسليتر بعنوان پايه­اي براي تابع موج بس- ذره­اي در نظر گرفته مي­شوند، اما تعداد پيكربندي­ها با سرعت به­ نسبت تعداد الكترون­ها افزايش مي­يابد كه خود بشدت باعث طاقت فرسا شدن روش فوق مي­شود (يك تركيب خطي از دترمينان­ها براي توصيف پايين­ترين حالت در نظر گرفته می­شود، اما افزايش تعداد پيكربندي­ها به­ نسبت افزايش تعداد الكترون­ها به اين معني است كه تنها سامانه­هاي با تعداد كم الكترون مي­توانند با دقت بالا محاسبه شوند). همه­ی اين­ روش­ها مربوط به مجموعه­ای به اصطلاح، تقريب ميدان ميانگين[5] مي­باشند: بطوري­كه همه الكترون­ها يك پتانسيل ميانگين­گيري شده ناشي از برهم­كنش الكترواستاتيك با چگالي بار تشكيل شده توسط الكترون­هاي ديگر سامانه، را تجربه مي­كنند.يك رويكرد متفاوت توسط توماس و فرمي[6] در سال(1928-1927) ارائه شد[6-5]، بطوري­كه مسئله بس- ذره­اي در قالب يك چارچوب نيمه­كلاسيكي قرار مي­گيرد و درجات آزادي سامانه تنها در چگالي الكتروني n(r) متمركز شده­ است. توسعه اين روش توسط ديراك[7] در سال 1930 [7]، ­كه در آن برهم­كنش تبادلي بين الكترو­ن­ها برحسب تابعي از چگالي در نظر گرفته شد، و همچنين بوسيله اسليتر[8] كه اثرات همبستگي را در نظر گرفت، بيان شد. اين­ها پايه و اساس توسعه نظريه تابعي چگالي بودند.

1-3 بررسي مختصر DFT

گرچه در مدل توماس فرمي امكان اصلاح (همانند اثرات همبستگي و تبادلي يا گراديان چگالي با بسط ديراك) وجود دارد و مي­تواند منجر به نتايج واقعاً خوبي شود، آن­را نمي­توان بعنوان اولين روش ساده نظريه تابعي چگالي در نظر گرفت. اولين پايه علمي نظريه تابعي چگالي در سال 1964 بوسيله هوهنبرگ و كوهن در مقاله اصلي [8] كه منجر به دريافت جايزه نوبل شيمي در سال 1998 به كوهن شده بود، معرفي شد. آن­ها نشان دادند كه همه خواص الكتروني سامانه، در پيكربندي حالت پايه غير تبهگن­اش، بطور كامل توسط چگالي الكتروني سامانه n(r) مشخص مي­شود: علاوه بر اين انرژي و پتانسيل را مي­توان تنها بعنوان تابعي از چگالي الكتروني بيان كرد. يك سال بعد، در سال 1965، كوهن و شم، يك طرح خود- سازگار بمنظور نگاشت مسئله برهم­كنشي بس- ذره­اي به يك مجموعه از معادلات تك- ذره غير برهم­كنشي، و فرمول­بندي دوباره روش ميدان ميانگين با يك اصل وردشي كه تنها براساس پايه­اي از چگالي الكترون مي­باشد، ارائه دادند[9]. بنابراين اولين نقطه عطف نظريه تابعي چگالي، مي­تواند بر اساس نظريه هوهنبرگ- كوهن و معادلات كوهن- شم، در نظر گرفته شود.

1-3-1 نظريه هوهنبرگ-كوهن

نظريه هوهنبرگ- كوهن (H-K) بيان مي­كند كه خواص مرتبط با ساختار الكتروني سامانه در حالت پايه بصورت كامل توسط چگالي الكتروني حالت پايه n(r) بيان مي­شود. اين نظريه بيان مي­كند: چگالي حالت پايه n(r) مي­تواند بطور منحصر بفردي پتانسيل خارجي v(r) سامانه­اي مقيد از الكترون‌هاي برهم­كنشي را تعيين ­كند. منظور از منحصر بفرد، همراه با يك ثابت اضافي است (كه در مقاله هوهنبرگ- كوهن تعريف شده است). با در نظر گرفتن سامانه­اي از N- الكترون برهم­كنشي در حضور پتانسيل خارجي Vext(r)، هاميلتوني بصورت زير خواهد شد:

1-1 نظريه تابعي چگالي…………………………………………………………… 9

1-2 مسئله بس- ذرهاي…………………………………………………………… 9

1-3 بررسي مختصر DFT.ا………………………………………………………. 13

1-3-1 نظريه هوهنبرگ-كوهن………………………………………………….. 13

1-3-2 معادلات كوهن- شم………………………………………………………. 16

1-3-3 مقدار Exc ا……………………………………………………………………20

1-3-3-1 تقريب ميدان موضعي……………………………………………………. 21

1-3-3-2 تقريب چگالي اسپين موضعي…………………………………………. 23

1-3-3-3 گامي فراتر: تقريب بسط شيب و تقريب شيب تعميم يافته(GGA)…. 24

1-4 مفهوم ويژه مقادير كوهن- شم……………………………………………. 29

1-4-1 ويژه مقادير ساختگي كوهن- شم……………………………………… 29

1-4-2 مسئله ناپيوستگي XC..ا……………………………………………….. 30

1-4-3 روش موج تخت و تقريب شبه‌پتانسيل………………………………… 35

1-4-3-1 موج تخت………………………………………………………………… 35

1-4-3-2 شبه پتانسيل………………………………………………………… 38

1-5 نظریه هلمن- فاینمن…………………………………………………….. 42

 فصل دوم: نظريه اختلال بس- ذره‌اي

چرا جستجو برای محاسبه­ي حالت برانگیخته، یکی از مهمترین و چالش برانگیزترین پژوهش­هاي نظری فیزیک ماده چگال شده است؟ پاسخ به این سوال را مي­توان در هدفي كه به توسعه ابزارهای نظری برای فهم برهم­كنش بین منابع کاوشگر روبشی[1] (الکترون­ها، نور، پرتو­های-X، لیزرها و سایر منابع فوتونی امروزی) و ماده بمنظور مطالعه مواد، از جامدات تا اتم­ها­ و از سطح تا سامانه­هاي­ مقیاس نانو، قرار داد. هدف، شبیه­سازی برانگیختگی­های الکترونی از طريق اين­چنين ابزارهاي نظري و بطور كلي شبیه­سازی تمام روش­های طیف­نمایی تجربي بمنظور دستیابی به مجموعه­ي کاملی از ابزارهای طیف­نمایی نظری برای پیش­بینی دقیق و توضيح داده­های تجربي، می­باشد.

بطور کلی محاسبه خصوصیات حالت پایه بمنظور پیش­بینی نتایج آزمایشاتی نظیر تابش نور به ماده در فرآيندهاي مستقيم و معكوس، اتلاف انرژی الکترون، جذب و غیره کافی نمی­باشد. طیف­نمایی­های تابش نور مستقيم و معكوس در ارتباط با مطالعه­ي حالت­های اشغال شده و اشغال نشده سامانه­ها می­باشند که انرژی فوتوالکترون برانگیخته را داخل یا خارج از نمونه ارزیابی می­كنند: این به معنی آن است که برانگیختگی­های الکترونی، نتيجه باقي گذاشتن سامانه N الکترونی خنثی اولیه با N-1 الکترون (تابش مستقيم، شكل 2-1 (الف)) یا با N+1 الکترون (تابش معکوس شكل 2-1 (ب)) مي­باشد. این برانگیختگی­ها تعداد الکترون­ها را بصورت N→N±1 تغيير مي­دهند و سامانه را در حالت باردار شده قرار مي­دهند، که برانگیختگی­های باردار شده نامیده می­شوند.به بيان دیگر، روش­های طیف­نمایی براساس جذب اپتیکی (در شكل 2-2 (الف)) و اتلاف انرژي (مانند EELS) (در شكل 2-2 (ب))، از برانگیختگی­های طبيعي الکترونی كه تعداد الکترون­های سامانه را تغییر نمی­دهند، استفاده می­كنند، که در مورد جذب اپتیکی، بدین معنی است که الکترون برانگیخته شده فقط از حالت ظرفیت به حالت خالي باقي مانده در نمونه، گسیل مي­شود که این خود برخلاف آن چیزی است كه برای تابش نور مستقيم و معكوس رخ مي­دهد. درمورد EELS، الکترون­ها بطور ناکشسان در نمونه پراكنده می­شوند و انرژی­شان را با خلق برانگیختگی­های الکترونی جمعي به نام پلاسمون، از دست می­دهند، برانگیختگی­ جمعي طولی كه نمی­تواند توسط فوتون­های عرضي برانگیخته شود. طیف­نمایی اتلاف انرژی الکترون، می­تواند توسط میکروسکوپ­های الکترونی مختلف نظیر TEM یا SEM مورد استفاده قرار گيرد.شكل 2- 2: (الف) فرايند جذب اپتيكي (فوتون hυ بوسيله نمونه جذب ­شده و باعث برانگيخته شدن يك الكترون از نوار ظرفيت به نوار رسانش مي­شود) (ب) فرايند طيف­نمايي اتلاف انرژي الكترون (بر پايه پراكندگي الكترون­ها توسط سامانه تحت بررسي).

2-1-1 اختلال خارجی و تابع دی­الکتریک

برانگیختگی­های بار و نوع طبيعي آن در یک سامانه، مرتبط با پاسخ سامانه به اختلال خارجی اعمال شده توسط فوتون­ها یا الکترون­ها می­باشند. از دیدگاه نظري، برهم­كنش بین میدان الکترومغناطیسی ایجاد شده بوسیله ردياب و ماده می­تواند بعنوان یک اختلال کلاسیک ضعیف برای سامانه مکانیک کوانتومی تلقی شود. میدان الکترومغناطیس توصيف شده توسط پتانسیل برداری A و پتانسیل نرده­ای f، در هامیلتوني برهم­كنشي از طریق تغییر عملگر سرعت، وارد می­شود:

ياخته اوليه نماي جانبي و (ب) نماي بالا دو لایه h-BN. (ج) ابر یاخته و فاصله¬ بين لايه¬ای d و فاصله بین دو لايه b برای دو لایه h-BN.

ياخته اوليه نماي جانبي و (ب) نماي بالا دو لایه h-BN. (ج) ابر یاخته و فاصله¬ بين لايه¬ای d و فاصله بین دو لايه b برای دو لایه h-BN.

-1 مقدمه‌ای بر طیف‌نمایی‌هاي‌ نظری……………………………………. 47

2-1-1 اختلال خارجی و تابع دیالکتریک……………………………………. 49

2-1-1-1 پاسخ خطی طیف اپتيكي……………………………………….. 51

2-1-2 طیف الکترونی در KS-DFT.ا……………………………………….. 55

2-2 شبه- ذرات و روش توابع گرین………………………………………. 56

2-2-1 نمایش شبه- ذرات و تابع طیفی………………………………… 59

2-2-2 پنج ضلعی هدين…………………………………………………. 60

2-2-3 تقریب GW..ا………………………………………………………. 63

2-3 روش بته- سالپيتر: معادله‌ي دو- ذره‌ای مؤثر……………………. 66

2-3 -1 اجزاء و تقریب‌های BSE..ا……………………………………….. 71

 فصل سوم: مطالعه ساختار الكتروني نانو صفحه تك لايه و دو لايه شش­ضلعي بورن- نيتريد

ساختار اتمي گروه بلورهاي دو- بعدي، مي­تواند خواص الكتروني و اپتيكي آن­ها را مشخص كند و ساخت اين مواد براي انواع برنامه­هاي كاربردي مطلوب است. پيشرفت­هاي اخير در تحقيقات گرافن علاقه­ي زيادي در مورد مطالعه مواد دو- بعدي ديگر مانند ساختارهاي شش­ضلعي بورن- نيتريد[1](h-BN)، را ايجاد كرده است. ساختار h-BN مشابه ساختار گرافن است، اما خواص فيزيكي آن­ها كاملاً از نوع كربني خود متفاوت است. خواص مناسب h-BN، از قبيل ضريب دي­الكتريك پايين، رسانایی گرمایی بالا، استحكام و پايداري گرمایی مطلوب، مقاوم به خوردگي و اكسيداسيون بالا و ساختار بلوري لايه لايه موجب شده است كه در زمينه­هاي متعددي در صنعت كاربرد داشته باشد[2-1]. در ساختار بلوري h-BN همانند گرافن، پيوند داخلي هر لايه از نوع گرافن و پيوند بين لايه­ها از نوع واندروالس مي­باشد. h-BN بعلت تنظيم­پذير بودن شكاف انرژي الكتروني­اش، كه از لحاظ ساختاري نتيجه­ي اختلاف شكاف نواري بزرگ بين شش­ضلعي BN، ~5 eV، و گرافن با شكاف نواري تقریباً صفر است، خواص الكتروني و اپتيكي بسيار جذابي را از خود نشان مي­دهد. اخيراً لايه­هاي شش­ضلعي بورن- نيتريد بوسيله آزمايشات امواج فرا صوت[3] و تابش باريكه­­ي الكتروني انرژي بالا از ذرات BN[4]، ساخته شده­اند. محاسبات اصول- اوليه بسيار كمي درباره خواص پاسخ اپتيكي از دو لايه h-BN وجود دارد، گرچه تعدادي از آزمايشات مربوطه، كه از روش­هاي اپتيكي براي مطالعه دو لايه h-BN استفاده مي­كنند[7-5]، توسعه داده شده است. بنابراين، محاسبات اصول- اوليه درباره خواص الكتروني و پاسخ اپتيكي دو لايه h-BN (شكل 3-1 (الف) و (ب) ) از علاقه زيادي به جامعه گرافن برخوردار است.

ساختار الكتروني و پاسخ اپتيكي نانو ساختارها، دو خواصي هستند كه هنوز نياز به توضيحات مناسب دارد. اثرات برهم­كنشي بس- ذره­اي نقش مهمي در مطالعه خواص الكتروني و اپتيكي سامانه­هاي ابعاد- كم مانند تك- لايه­هاي شش­ضلعي BN[8]، نانو لوله­هاي BN[9]، و تك- لايه­هاي 2D [10و11]، ناشي از كاهش اثرات استتار و افزايش همبستگي الكترون- الكترون، بازي مي­كند.

انتظار مي­رود كه ساختار دو لايه h-BN، داراي خواص مختلف قابل توجه­اي و نيز ممكن است پتانسيل بالقوه­اي براي آينده نانو الكترونيك بر پايه بورن- نيتريد باشد. بويژه، بعنوان يك عامل اصلي در تعيين خواص الكتروني و اپتيكي، ساختار نواري الكتروني و طيف جذب اپتيكي دو لايه h-BN مورد توجه زيادي بوده است. بر اين اساس در اين فصل، ابتدا خواص ساختاري و الكتروني دو لايه h-BN را مورد بررسي قرار مي­دهيم و در فصل آينده، اثرات برهم­كنشي بس- ذره­اي را بروي دو لايه h-BN در نظر خواهيم گرفت. بنابراين، در ادامه ماهيت ساختاري دو لايه بورن- نيتريد و ساختار نواري­هاي تك لايه و دو لايه h-BN را مطالعه مي­كنيم. براي دو لايه، انرژي­ حالت پايه­ را با استفاده از نظريه تابعي چگالي براي تعيين پيكربندي پايدار، محاسبه خواهيم كرد. از يك مدل بستگي قوي براي ساختار نواري دو لايه و تك لايه استفاده مي­كنيم و شاخص­هاي جهش[2] و انرژي­هاي جايگاهي را با استفاده از انطباق[3] طرح بستگي قوي و داده­هاي نظريه تابعي چگالي بدست خواهيم آورد.

گرافن دو لايه داراي دو نوع ساختار، مربوط به نحوه قرارگيري دو لايه بر روي يكديگر با توجه به چگونگي چيدمان لايه­ها، است: AA ( در اين حالت اتم­ها از نوع مشابه برهم منطبق هستند، شكل 3- 2 (الف)) و AB (در اين حالت يك اتم كربن از يك لايه در بالاي مركز شش­ضلعي لايه­ي ديگر قرار دارد)، كه حالت AB بيشترين پايداري را دارد.

شكل 3- 2: (الف) نمايشي از شبكه لانه زنبوري با زير شبكه­هاي A و B، سلول واحد، و بردارهاي اصلي a1 و a2. فرض مي­كنيم كه اتم­هاي بورن و نيتريد بروي زير شبكه A و يا B قرار گرفته­اند و (ب) منطقه اول بريلوئن آن در فضاي وارون.

 با توجه به وجود دو نوع اتم در دو لايه BN، اين دو لايه امكان ساختاري بيشتري دارد؛ پنج امكان چيدمان دو لايه وجود خواهد داشت: دو حالت AA و سه حالت AB. آزمايشات تجربي نشان مي­دهند كه هر دو نوع از اين چيدمان موقعي كه چند لايه BN را در نظر مي­گيريم، وجود دارد[1].   با توجه به اين­كه پنج ساختار مختلف از دو لايه BN مي­تواند وجود داشته باشد، فرض مي­كنيم كه هر يك از اتم­ها دقيقاً در بالاي يكديگر و يا در مركز شش­ضلعي قرار گرفته باشند (از دو لايه­هاي پيچ خورده صرفنظر مي­كنيم[12])؛ پنج ساختار در شكل 3-3 نشان داده شده­اند. حالت AA و AA′ (شكل 3-3 را ببينيد) تفاوت در نوع اتم­هايي كه برهم منطبق هستند، دارند: در حالت AA، اتم­ها از نوع مشابه برروي هم منطبق هستند، در حالي­كه در حالت AA′ اتم­هاي بورن در بالاي اتم­هاي نيتروژن، و برعكس قرار گرفته­اند. انباشته شدن A′B بصورتي است كه اتم­هاي نيتروژن در دو لايه برهم منطبق و اتم بورن در مركز شش­ضلعي قرار دارد، در حالي­كه در انباشته شدن AB′، اتم­هاي بورن در دو لايه برهم منطبق و اتم نيتروژن در مركز شش­ضلعي قرار دارد. در حالت AB اتم­هايي از نوع مختلف در دو لايه، برهم منطبق هستند، به اين معني كه اتم­هاي بورن و نيتروژن از لايه اول بترتيب در بالاي اتم نيتروژن و در بالاي مركز شش­ضلعي لايه دوم قرار دارند. همچنين شكل 3-1 را ببينيد.

 

3-1 خواص ساختاري و الكتروني دو لايه شش‌ضلعي بورن- نيتريد………… 78

3-2 مدل بستگي قوي براي تك لايه و دو لايه بورن- نيتريد……………….. 81

3-2-1 شبكه لانه زنبوري h-BN..ا……………………………………………. 82

3-2-2 روش كلي……………………………………………………………… 83

3-2-2-1 ماتريس انتقال H..ا………………………………………………… 84

3-2-2-2 ماتريس همپوشاني S. ا…………………………………………..86

3-3 نظريه تابعي چگالي…………………………………………………… 87

3-4 نتايج انطباق طيف انرژي بين DFT و TB براي تك لايه و دو لايه بورن- نيتريد……………………………………………………………………….. 88

برای دانلود رایگان قسمت های بیشتراز فایل به انتهای مطلب مراجعه کنید

 فصل چهارم: مطالعه خواص الكتروني و اپتيكي دو لايه شش­ضلعي بورن- نيتريد، نتايج

در اين فصل نتايج مطالعات نظري خواص الكتروني و اپتيكي دو لايه شش­ضلعي بورن- نيتريد، ارائه مي­شود. هدف اصلي اين پژوهش بررسي خواص الكتروني و اپتيكي نانو ساختارهايي همچون، نانو صفحات بورن- نيتريد، با استفاده از نظريه­هاي GW و BSE در محدوده پاسخ خطي مي­باشد. در مبحث خواص الكتروني ما به محاسبه انرژي و ساختار نواري و طيف چگالي حالت شبه- ذرات خواهيم پرداخت و در مبحث خواص اپتيكي، قسمت­هاي حقيقي و موهومي (جذب اپتيكي) تابع دي­الكتريك، در اثر قرار دادن نانو صفحه در دو راستاي ميدان موازي (قطبش موازي) و عمودي (قطبش عمودي)، و همچنين انرژي­هاي اكسيتوني و تابع توزيع احتمال الكترون در اثر قرار دادن مكان حفره در جايگاه ثابت، را ارائه خواهيم داد.

4-2 روش محاسبات

در اين پژوهش، ابتدا خواص الكتروني حالت پايه دو لايه بورن- نيتريد (BN) با استفاده از نظريه تابعي چگالي (DFT) در تقريب چگالي موضعي (LDA) انجام گردیده است. براي انجام اين كار از بسته محاسباتي كوانتوم اسپرسو استفاده شده است. محاسبات موج تخت با استفاده از انرژي قطع 750 eV و شبه­پتانسيل هنجار- پایسته انجام گرفته است. همچنين براي اطمينان از همگرايي، انتگرال هاي منطقه بريلوئن توسط شبکه­سازی مونخورست- پك، 16×16×1، انجام شده است. ثابت شبكه و مكان‌هاي اتمي را بطور كامل بهینه كرده تا همگرايي انرژي حدود 10-6 eV و نيروي وارد بر هر اتم 0.02 eV/Å بدست آيد. ياخته اوليه دو لايه بورن- نيتريد مورد بررسي در اين پژوهش، بصورت ياخته اوليه با تقارن هگزاگونال در نظر گرفته شده است، شكل (4-1). فاصله بين اتمي بدست آمده براي دو لايه BN، 1.43 Å است كه با مقدار تجربي اندازه­گيري شده 1.45 Å [1] سازگاري دارد و فاصله بين لايه­ای h-BN، 3.31 Å است. فاصله بين لايه­ای محاسبه شده در اينجا با مقدار تجربي اندازه­گيري شده ~3.3 Å [1و2] سازگاري دارد. در جدول (4-1) اين نتايج با نتايج ديگران مقايسه شده است

نمايش طرح¬واره¬اي از ساختار ZGNR/BNAM/ZGNR (ب) نمايش طرح¬واره¬اي از مولكول¬هاي آروماتيك بورن- نيتريد (BNAMs) براي N=1, 2, 3

نمايش طرح¬واره¬اي از ساختار ZGNR/BNAM/ZGNR (ب) نمايش طرح¬واره¬اي از مولكول¬هاي آروماتيك بورن- نيتريد (BNAMs) براي N=1, 2, 3

4-1 مقدمه…………………………………………………………………. 99

4-2 روش محاسبات………………………………………………………. 99

4-3 بررسي خواص الكتروني و اپتيكي……………………………….. 102

4-4 جمع‌بندي……………………………………………………………. 113

فعاليتهاي پژوهشي……………………………………………………. 116

Abstract

 In this work, The electronic and the linear optical properties of multilayer hexagonal boron-nitride, which nowadays has been widely studied both experimentally and theoretically, have been studied using the first-principles many-body Green’s function method (GW approximation and Bethe–Salpeter equation). In the electronic structure, energy, density of states and band structure of quasi–particles have been calculated. Also, using a tight–binding model for the band structures of monolayer and bilayer boron nitride, the hopping parameters and the on-site energies have been extracted by fitting a tight-binding model to the DFT results. In the optical spectra, real and imaginary parts of the macroscopic dielectric function for both light polarized parallel and perpendicular to the plane, and also the energy and excitonic effects and the electron probability distribution, as a function of the electron position with the hole position fixed have been calculated.Up to our knowledge there has not been any calculation on many-body effects of multilayer hexagonal boron-nitride nanostrucuers so far, so our results can be useful for the future theoretical and experimental studies on these systems.



بلافاصله بعد از پرداخت به ایمیلی که در مرحله بعد وارد میکنید ارسال میشود.


فایل pdf غیر قابل ویرایش

قیمت25000تومان

خرید فایل word

قیمت35000تومان